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      【中國科學報頭版】“山水圖”里的催化劑新體系

        來源:《中國科學報》 第1版 要聞

        發布時間:2023-11-08

        “山水圖”形象展示了氫傳輸通道,揭示了催化劑作用。受訪者供圖

         本報記者 李清波 見習記者 孫丹寧

        “這是我們的一稿,有26頁,但最終的定稿是63頁?!眲⒃婪宸粗瞻l表于《自然-催化》的文章介紹道。

        中國科學院大連化學物理研究所(以下簡稱大連化物所)研究員劉岳峰和山西煤炭化學研究所(以下簡稱山西煤化所)副研究員劉星辰合力開發了二氧化碳加氫轉化一氧化碳的新型催化劑體系。該雙金屬氧化物負載的催化劑在逆水煤氣變換反應中的性能比傳統催化劑高3.3倍,一氧化碳選擇性超過99%,表現優異。

        論文從26頁增加到63頁的背后是10個月的漫長審稿期,跨越了幾乎整個2023年。

        “灌溉”氫氣,“種出”一氧化碳

        二氧化碳加氫轉化液體燃料或化學品是國內外科學家都想摘下的“桂冠”。一邊是人類生產生活排放后被收集起來的二氧化碳,一邊是可再生能源制造的充裕氫氣,源源不絕的“原料”經過復雜的“變幻”,究竟能產生怎樣的化學品?這是一個未完全解開的化學反應方程式。

        碳一分子——只有一個碳原子的分子,在大自然中儲量豐富。無論是二氧化碳還是一氧化碳、甲烷、甲醇,單分子結構只有一個碳原子。它們轉化為結構更復雜的液體燃料、高端化學品的過程就像一場在反應容器里的接力賽,其中二氧化碳轉化為一氧化碳或者甲烷就是第一棒。碳一分子轉化十分困難,其中平衡轉化率、選擇性,保持催化劑活性都是控制化學反應的難點。而將該轉化放到工業應用中則存在能耗高、步驟多、產品分離工藝復雜等問題。因此,探索溫和條件下碳一分子定向轉化技術是急需且極具挑戰性的課題。

        2020年,劉岳峰課題組就上述問題展開激烈討論。當時參與討論的既有本課題組的同事、學生,也有山西煤化所和意大利梅西納大學的學者。

        “當時,對找到現象中蘊含的深層規律心里沒底,我們不是特別大的團隊,要想啃下這塊‘硬骨頭’離不開高水平協作?!眲⒃婪寤貞浀?。抱著這樣的想法,他找到了理論計算經驗豐富的劉星辰。

        在多方討論的基礎上,論文第一作者、大連化物所聯合培養博士研究生康輝開展了大量實驗研究,最終開發出了一種新型雙氧化物載體催化劑。該催化劑在強氧化物載體相互作用和傳統強金屬載體相互作用這兩種競爭策略下,發生了難以解釋的變化:其中一種氧化物定向朝著另一種氧化物表面分散,給氧化物表面打上了“補丁”,形成了一種可以高效傳輸氫物種的傳輸通道。這條關鍵的通道,可以大大促進加氫反應。

        “兩種過程的競爭策略是常見的催化劑反應現象和規律,但從來沒有人想過同時利用它們,這為我們發展一種全新的催化劑設計策略、設計一種全新的催化劑,打開了思路?!眲⒃婪逭f。

        “通常在催化基礎研究中,研究者不希望催化劑的組成過于復雜,因為這會給了解催化過程帶來巨大困難。但這次,我們設計的三元催化劑,巧妙結合了動力學實驗和理論計算,清晰指出了催化劑中各組分的具體作用。剛整理完這項工作時,我的腦海里就出現了一幅能描述這個催化劑作用原理的‘山水圖’?!笨递x說。

        于是,劉岳峰和康輝找設計師畫了一幅中國風的三江源“山水畫”,通過它來描述催化劑作用原理。釕基催化劑就是一座座高山,“氫溢流”就是山腰上蜿蜒而下的河流,暢通無阻的河道中流淌的是氫,河道旁的平原就是氧化鈦-氧化錳,在河流灌溉下長出樹木,氫氣成為養分,一氧化碳就是果實。

        劉岳峰介紹,該催化劑的設計策略不僅限于這一個化學反應,而且適用于金屬氧化物催化劑整個家族。此外,那些在研發、生產中已經實現工藝定型的催化劑,利用該設計策略,只需“原位”小修一下制備工藝即可提升催化劑功效。

        此外,該催化劑體系以氣氛誘導的方式進行,在現有的反應器內就可以調控,幾乎沒有成本,“省工省料”的同時經濟性和反應效率都有所提升,而且有望產生新的更有反應活性的結構。

        審稿意見一正一負

        劉岳峰帶著新的催化體系信心滿滿地投稿時,卻接連碰壁。

        “我們向《自然-催化》投了稿,一審意見‘一正一負’?!眲⒃婪甯嬖V《中國科學報》,有一位審稿人的意見很積極,認為該體系設計思路新穎,有很好的發展前景,并列出了很長的修改建議;另一位審稿人雖然對工作的創新性給予了充分肯定,卻覺得文章“不符合要求”,有拒稿的意思。

        面對這樣的反饋,劉岳峰心情沉重,因為如果稿件暫時不被接收,就要等很長時間,而康輝可能要延期畢業。他們認真研究審稿人意見后發現,“一正一負”的情況下還可以重新投遞。

        這給了劉岳峰團隊一點信心,他們整理了審稿人的建議,發現需要補充理論計算,以此支撐結論。于是,準備支撐材料又花了5個月。

        “我們補充了很多計算以及原位表征和動力學數據,然后又一次提交稿件。這次的反饋意見正面很多,理論計算領域的評審專家覺得工作完成度、創意性很不錯?!眲⒃婪逭f,最終經過了10個月的時間,論文從26頁增加到63頁。

        拿到接收函的那一刻,劉岳峰如釋重負。

        通過合作彌補短板

        采訪中,劉岳峰和劉星辰不約而同地提到了科研協作的重要性。全世界科研水平的不斷提升,既依靠科研工具、技術的進步,也依靠高素質科研人才的不斷涌現。這需要我們想方設法提高科研能力和水平,而提高協作效率是必由之路。

        2021年4月,劉星辰與同是“80后”的劉岳峰相識于一個微信工作群,開啟了實驗與理論計算的合作。

        當年,在中國科學院青年創新促進會山西煤化所小組舉辦的學術交流會上,山西煤化所、大連化物所、中國科學院蘭州化學物理研究所的年輕人同臺分享學術成果,兩人才有了第一次線下溝通的機會。身處碳一化學同一領域,兩人一見如故,敲定了后續合作的關鍵節點和步驟。

        實驗與計算兩個工作階段一前一后、一主一副,在催化化學里必不可少?!拔覀儾皇谴笳n題組,沒有足夠的力量投入到每一個崗位上,但是依靠高效、默契的協作能夠彌補這一短板。我們一直在向老一輩科學家間共同協作的典范看齊?!眲⒃婪逭f。

        相關論文信息:https://doi.org/10.1038/s41929-023-01040-0

        以下是該媒體報道地址:https://news.sciencenet.cn/sbhtmlnews/2023/11/376974.shtm?id=376974

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