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      我所開發出在無氟無晶種條件下合成純硅分子篩的新方法

        近日,我所低碳催化與工程研究部(DNL12)郭鵬研究員、劉中民院士團隊基于對分子篩微觀結構的理解,開發出一種在無氟無晶種條件下合成純硅分子篩的新方法。

        純硅分子篩在吸附、分離和催化等石油化工行業具有潛在應用價值,性能與其微觀晶體結構密切相關。在傳統水熱合成中,純硅分子篩的結晶時間較長,往往需要使用有毒氟化物、復雜后處理的脫鋁晶種、含氟合成的純硅晶種等。這些問題帶來了一系列環境和經濟方面的挑戰,限制了純硅分子篩的廣泛應用。郭鵬和劉中民團隊一直聚焦電子晶體學(包括三維電子衍射和高分辨成像技術)和X-射線晶體學,針對多孔材料結構解析(Angew. Chem. Int. Ed.,2021;Angew. Chem. Int. Ed.,2023;Nat. Commun., 2023)、酸性位點(Chinese J. Catal.,2020;Chinese J. Catal.,2021)、吸附位點(J. Am. Chem. Soc.,2023;Chem. Sci.,2021)、有機結構導向劑的落位(J. Mater. Chem. A,2018;Small,2020)開展了系統性的研究工作。

        本工作中,研究人員通過運用上述先進表征手段,深入探索了氟離子在純硅分子篩中穩定特定結構單元的導向機制,開發了一種在無氟無晶種條件下合成純硅分子篩的通用新方法,并將其命名為“有機結構導向劑不適配法(OSDA-Mismatch)”。該方法主要運用富含四元環的SOD型純硅分子篩作為硅源,選取與其結構不適配的有機結構導向劑(OSDA),快速地合成具有CHA、*BEA、EUO、SFF、STF、-SVR、*-SVY等拓撲結構的純硅分子篩目標產物,解決了傳統氟體系水熱合成純硅分子篩所帶來的環境和經濟問題。同時,研究人員通過三維電子衍射和高分辨成像等技術探究了CHA和*BEA兩種重要純硅分子篩的結晶機理。研究發現,通過OSDA-Mismatch方法合成的純硅CHA分子篩具有丙烷/丙烯分離性能,而純硅*BEA分子篩負載Zn物種后,可作為丙烷直接脫氫催化劑。此外,研究人員提出,該方法也適用于硅鋁體系,可以快速合成一系列小孔分子篩(Chinese Chem Lett,2023)。

        相關研究成果以“Fluoride- and Seed-Free Synthesis of Pure-Silica Zeolite Adsorbent and Matrix Using OSDA-Mismatch Approach”為題,于近日發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的第一作者是我所DNL1210組博士研究生馬超,該工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。(文/圖 馬超、郭鵬)

        文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08484

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