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      我所利用單原子催化劑實現CO2還原C-C偶聯制乙醇

        近日,我所催化與新材料研究中心(1500組群)黃延強研究員和張濤院士團隊,與香港城市大學劉彬教授、清華大學李雋教授合作,在單原子催化研究領域取得新進展,實現了二氧化碳(CO2)電還原C-C偶聯高選擇性制乙醇。

        利用可再生電力構筑CO2高效碳循環,是實現“雙碳”目標的重要技術手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C1產物,直接CO2催化還原C-C偶聯高選擇制乙醇不僅是一項科學挑戰,同時也具有重要應用價值。單原子催化劑因其孤立活性位點所具有的對反應中間物的吸附特性,從而賦予其獨特的催化性質,且已在烯烴氫甲?;?a >Angew. Chem. Int. Ed.,2016)、乙醇合成(JACS,2020)等重要C-C偶聯反應過程中表現出優異的催化性能。

        本工作中,研究人員開發了由SnS2納米片和單原子Sn組成的級聯催化劑,通過CO2在SnS2納米片上還原生成甲酸中間體,在單原子Sn位點上生成碳酸氫鹽中間體并原位C-C偶聯生成乙醇。研究結果表明,在-0.6至-1.1VRHE的寬電位范圍內,乙醇的選擇性可超過70%;同時結合同位素(13CO2和H13COOH)標記實驗和密度泛函理論研究,闡明了單原子Sn活性中心上CO2還原C-C偶聯機制。本工作發展了一種基于級聯催化劑的CO2RR高選擇性C-C偶聯的新策略,進一步體現了單原子催化過程在產物選擇性調控方面的優勢及其在C-C偶聯反應中的潛力。

        相關研究成果以“A tin-based tandem electrocatalyst for CO2 reduction to ethanol with 80% selectivity”為題,于近日發表在《自然—能源》(Nature Energy)上。上述工作得到國家自然科學基金、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃等項目的支持。(文/圖 丁杰)

        文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3

        DICP科普一下∣乙醇

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