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      我所實現電催化一氧化氮高效合成氨

        

        近日,我所催化基礎國家重點實驗室理論催化創新特區研究組(05T8組)肖建平研究員團隊和碳基資源電催化轉化研究組(523組)汪國雄研究員團隊在電催化一氧化氮還原反應(eNORR)合成氨研究方面取得新進展,在Cu6Sn5合金催化劑上實現了96.9%的氨法拉第效率和安培級電流密度。

        氮氧化物(NOx)的轉化處理是一種緩解環境和能源問題的方法,肖建平團隊在前期工作中提出了電催化合成氨的新路線(Angew. Chem. Int. Ed.,2020),后續又在該方向進行了多維度的研究(J. Phys. Chem. Lett.,2021;Nat. Commun.,2023)。氨作為一種重要的化學物質,可用于肥料、炸藥和硝酸等的制備,還可作為燃料。eNORR合成氨相較于傳統的哈伯法,是一種更綠色更經濟的去中心化合成氨的策略。

        

        本工作中,肖建平團隊基于自主開發的圖論和反應相圖分析算法(ACS Catal.,2021),通過基于描述符的方法初步篩選出銅錫合金具有高eNORR合成氨活性,汪國雄團隊進一步合成了Cu6Sn5合金并驗證了其具有安培級的合成氨活性。NO電催化實驗表明,Cu6Sn5催化劑比Cu和Sn具有更高的活性和選擇性,在更廣泛的電壓范圍內也表現出很高的合成氨選擇性,在電壓為-0.23V vs. RHE時,得到流動池中的氨產率達到10mmolcm-2h-1,法拉第效率為96.9%,并且在大于600mAcm-2時,保持穩定運行135小時。電化學能壘計算表明,Cu6Sn5催化劑比Cu和Sn上生成氨的能壘更低,而且證明Cu6Sn5合金上各產物決速步能壘的大小關系(NH3<N2O<N2<H2)和實驗測得產物FE分布趨勢相符(NH3>N2O>N2>H2)。合作團隊基于自主研發的堿性膜電解器件技術(Nat. Nanotechnology,2023),在總電流為400A時,Cu6Sn5合金上NO電還原產氨速率達到2.5molh-1,展現出了應用潛力。

        相關研究以“Electrochemical synthesis of ammonia from nitric oxide using a copper-tin alloy catalyst”為題,于近日發表在《自然—能源》(Nature Energy)上。該工作的第一作者是我所05T8組博士研究生井會娟和523組博士研究生邵加奇。以上工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院潔凈能源創新研究院合作基金、中國科學院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”、榆林創新院人工智能科技專項等項目的資助。(文/圖 井會娟、邵加奇)

        文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41560-023-01386-6

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